颗粒状的物质在人们生活生产中随处可见，固相颗粒包括自然界中的沙土、灰尘、气溶胶以及生产的药物、催化剂等各种各样的粉末颗粒，液相颗粒如雨滴、喷雾等，气相颗粒如空穴、气泡等。颗粒在环境、能源、材料、化工等领域中的作用至关重要，对其检测的研究也受到了众多学者的关注。颗粒相的测量参数主要有3类，1)颗粒粒径、位置、形貌等几何参数;2)速度、加速度等运动参数;3)温度、浓度等热力学参数[1]。其中，颗粒粒径是最为关键的参数之一[2,3]。
至今已经有很多粒径测量方法被提出。按照测量方式，可以将其分为取样法以及非取样法两大类，具体分类及技术如图1所示。取样法需要将颗粒物采样后再进行粒度检测，这些方法都存在需要先行收集颗粒的缺点，这无疑破坏了颗粒的流动状态，可能存在误差，而且不能用于液滴、气泡等颗粒状物质的粒度检测。相比之下，非采样法可以在环境中直接检测颗粒。本文就主流的非采样粒度检测法进行介绍，包括原理、应用以及近些年的发展和研究，总结对比其优势及局限性，并展望粒度检测设备发展的方向和前景。
图1 颗粒粒度检测技术分类
1 技术介绍
1.1 单颗粒光散射粒径测量方法
1)测量原理。单颗粒光散射粒径测量法利用光散射原理，通过测量颗粒物受光照射后所发出的散射光信号大小来测量颗粒的粒径分布和浓度，其组成和工作原理如图2所示。由于具有测量速度快、重复性好及适于在线测量等优点而被广泛应用。目前使用较广泛的产品有国产OPC-06、美国TSI公司OPC9500、美国TSI公司OPS 3330等，这些设备都是采用激光作为光源，保证信号强度和灵敏度。
图2 单颗粒光散射粒径测量法的组成和原理
2)应用研究进展。最早的光散射法光学颗粒计数器，由白光照明可针对低浓度颗粒物进行数量和尺寸分布的测量[4]。随着激光等技术的进步，发展出了光学粒径谱仪等仪器，除了颗粒计数、粒径分布测量功能外，还能得出质量浓度。目前使用这些仪器的应用包括:海洋大气气溶胶粒子数浓度时空分布和粒径谱特征[5];空气中颗粒污染物粒径分布[6];洁净室洁净度级别评价[7];衡量除尘器的去除效率[8];激光烧蚀过程中粒径分布的演变[9]等。单颗粒光散射测量法可以方便、快速、准确的得到测量区域的粒径分布和数量浓度，但其粒径测量范围多在0.1～25μm，在上述研究中该仪器也常与其它不同量程的粒度分布测量方法联用。
3)单颗粒光散射粒径测量法优势在于:(1)测量重复性好，对标准颗粒的测量重现性偏差可以限制在1%～2%;(2)测量速度快，一次测量可以在1 min内完成，实时性好。(3)智能化程度高，操作简单，且体积小，便于携带。劣势在于:(1)粒径检测量程小，一般为0.1～25μm;(2)需要对仪器进行周期性标定;(3)受环境湿度影响较大。
1.2 激光干涉成像方法
1)测量原理。激光干涉成像测量法是利用散射光的干涉图像，从中提取粒子信息，其装置和原理如图3所示。由于干涉测量主要依靠干涉粒子条纹图的频谱信息，而条纹数与照明光强无关，因此干涉测量方法要比基于强度的测量方法具有更高的测量精度。除此之外，激光干涉成像测量所用到的信息提取技术对图像处理速度较快，该技术对于颗粒的在线测量方面具有很大潜力。
图3 激光干涉成像测量原理
2)应用研究进展。激光干涉成像测量技术由于具有不干扰粒子场、测量精度高等特点，在粒子场的尺寸和速度测量领域得到了广泛的关注，包括平面Mie散射干涉仪、干涉激光粒子尺寸成像技术、Mie散射成像技术和平面粒子图像分析等。近些年来，利用其开展的研究领域主要包括对喷雾液滴[10]、气泡[11]、冰核[12]以及单个液滴蒸发[13]的测量。为了进一步实现粒子测量过程的优化，针对高浓度场测量等场景也开展了进一步的研究[14,15]。
3)激光干涉成像测量技术优势在于:(1)可以直观地反映两相流流场的粒径在不同区域的分布规律;(2)能够精确到纳米;(3)具有在线测量潜力。劣势在于:(1)对传感器摆放角度有较高的要求;(2)图像信息提取的准确度会对高浓度粒子场的测量产生影响。因此，通过改进粒子信息提取算法来提高其测量精度是它在粒子场的粒径及分布的测量研究关键的技术问题之一。
1.3 激光粒度法
1)测试原理。激光衍射/散射测量技术也称为小角激光光散射测量技术，其原理是平行光照射到待测粒子群发生衍射现象，衍射散射光的强度分布与测量区域中被照射的粒子直径和粒子数有关，探测器接收散射光强度信号并传送给计算机，进而解出被测粒子的平均粒径及尺寸分布。激光粒度分析仪[16]就是根据该原理开发出来的。其基本结构如图4所示。
图4 激光粒度分析仪的结构原理
2)应用研究进展。激光粒度仪以激光作为探测光源，具有测量范围宽、测量速度快、非接触在线测量、重复性好等一系列优点，其中一些已经被商业仪器所采用，广泛应用于化工、制药、建筑、冶金、水文、地质等各个领域。激光粒度仪的国外厂商主要包括英国Malvern、德国Sympatec、美国Microtrac以及英国XOPTIX公司等。近几年，中国丹东百特、济南微纳、珠海欧美克，英国Malvern和XOPTIX，美国PPS，德国Sympatec等激光粒度仪厂家都推出了粉体在线激光粒度分析仪。
3)激光粒度仪优势在于:(1)可实现从亚纳米到微米测量范围;(2)操作简便且测试速度快;(3)测量结果重复性和真实性好。劣势在于:(1)分辨率低;(2)校准困难。表1总结了目前使用较多的激光粒度仪型号和应用领域。未来激光粒度仪的发展趋势:一方面是提高测量准确度以及增强复杂信号的处理能力，另一方面则是提升仪器的智能化和模块化水平。
1.4 激光空气动力学粒径检测法
1)测试原理。在混有气溶胶颗粒的加速气流中，由于不同粒径颗粒的惯性不同，会产生不同的加速度。每个颗粒通过加速气流后进入已知间距的两束激光会产生两个连续的散射光信号，之后转换为电脉冲信号，这两个连续的电脉冲信号间隔即为颗粒的飞行时间。基于不同粒径的颗粒的飞行时间不同，可以得到每个颗粒的空气动力学粒径。激光空气动力学粒径检测法测量原理如图5所示，其可测粒径范围为0.5～20μm(空气动力学直径)，0.37～20μm(光散射直径)。
表1 国内外激光粒度分析仪对比 下载原表
2)应用研究进展。目前具有代表性的空气动力学粒径谱仪为美国TSI公司生产的APS 3321型空气动力学粒径谱仪。应用空气动力学粒径谱仪的研究主要包括气溶胶测量、环境毒理学以及便携式采样器的研发，在气溶胶测量方面，空气动力学粒径谱仪受颗粒物的折射系和密度影响较小，相较于其他方法，可得到较为真实的粒子粒径分布和浓度[17]。在环境毒理学方面，对于如今广泛使用的工程纳米材料，研究其对于人体健康的影响[18]，以及吸烟对于人体气管支气管的影响[19]。空气动力学粒径谱仪可以对于微小粒子做到有效的收集分析，得到精确数据，进而确定背景值以及实测值。
图5 激光空气动力学粒径检测法组成和原理
3)空气动力学粒径谱仪优势在于:(1)测量结果受颗粒物折射率、密度、形状等因素较小;(2)粒径测量范围的高分辨率;(3)避免了米式震荡带来的干扰。劣势在于:(1)重叠事件干扰;(2)得到的是空气动力学直径，会影响得到的粒径数据准确性;(3)测量量测较小。
1.5 超声法
1)测试原理。声波在介质中传播时，其强度随传播距离的增加而逐渐减弱，这种现象被称为声衰减。超声波在传播过程中的能量损失主要包括吸收、热损失、粘性损失和声散射四种，超声法正是利用检测这些能量损失来测量颗粒性质，测量流程包括理论模型建立、衰减谱测量以及数据反演三个过程，示意如图6。范围为10 nm～3000μm，可测最高浓度达70%。
图6 超声法工作原理及声衰减主要机制
2)应用研究进展。具有代表性的理论模型包括U.Riebel类比Beer-Lambert模型[20]和A.S.Dukhin提出的耦合相模型[21]等。目前商用仪器主要包括英国Malvern-Ultrasizer，德国Sympatec-OPUS和美国Dispersion Technologies-DT100至DT500系列仪器。应用超声法的研究主要包括结晶过程监测、高浓度矿浆测试、纳米物质测试以及气溶胶测量等[22]。在测量高浓度两相流时，超声信号会随着尺寸、浓度和密度的变化而有很大衰减，为了获得更精确的测量结果，可以对声衰减理论模型进行修正[23]或者采用多次回波信号分析测量[24]等方式。此外，超声法粒径检测对于纳米物质的测量具有很好的适用性，可以检测粒径为10 nm的颗粒物[25]。
3)超声法优势在于:(1)可以实现高浓度颗粒的在线测量;(2)无需对样品稀释，避免了由此带来的团聚、污染等问题;(3)削弱颗粒形状对测量的影响;(4)可测粒径范围宽，无需标定。其劣势在于:(1)单次测量随机性比较大;(2)易受到噪声以及气泡的影响。(3)所采用的超高频宽带换能器制作困难，价格也比较昂贵。
1.6 激光相位多普勒技术
1)测试原理。激光相位多普勒粒子分析仪(PDPA)可以同时测量颗粒速度和粒径。测速通过检测差动多普勒频率，粒径测量则是根据米氏散射理论，采用相位差法，即把多个检测器采用不对称方法放置，将各检测器产生的信号进行比较，各检测器信号间呈现相位差，相位差与粒子直径成线性关系。PDPA的组成和工作原理如图7所示。测速范围是-100～600 m/s，可测粒径范围是1～1000μm，此范围还可通过更换发射镜头加以扩大。
图7 PDPA的组成和工作原理
2)应用研究进展。PDPA仪器的发展已经比较完善，主要包括美国TSI和丹麦DANTEC公司生产的PDPA系统。利用PDPA开展相关研究的领域包括喷雾、旋转分离装置、鼓泡塔以及风洞风沙研究等。其中喷雾研究占比最多，包括喷嘴开发和效率测试[26]，内燃机喷雾燃烧[27]，闪蒸喷雾[28]等，这些喷雾颗粒由于组成不同，折射率等光学参数也不同，但PDPA都表现出良好的测试精度。在旋转分离装置方面，包括常见的旋风分离器[29]和水力旋流器[30]，主要测试内部不同位置的流场和颗粒粒径大小。而且，PDPA也被用于测试实心颗粒的粒径大小[31]。
3) PDPA优势在于:(1)多普勒频率信号和粒径、速度等待测参数是线性关系，和温度、压力没有关系;(2)对流场没有干扰;(3)测量量程大;(4)可以同时测量粒子粒径和速度，甚至颗粒的密度和体积流量。劣势在于:(1)购买成本高;(2)目前还只能被用于固体浓度较低的环境中，体积浓度<1%的流动;(3)单点测量;(4)对于球形粒子的测量精度更好。
1.7 图像法
1)测试原理。图像法即采用相机记录颗粒图像，然后经过处理后读取颗粒粒径等相关参数，传统的图像法采用CCD或CMOS两种主流的图像传感器记录，测量量程可以达到微米级别[32,33]。目前，关于图像法受到学者最多关注的是激光数字全息技术。数字全息(Digital Holography,DH)[34]采用数字记录与数值重建，能够方便地对全息图进行记录、传输、保存、重建及后处理，示意如图8所示。近年来，数字全息技术与同样相干光源的PIV、PTV等技术结合，发展出了可以测量三维速度的数字全息粒子图像测速和数字全息粒子跟踪测速等颗粒检测技术。
图8 激光数字全息技术的组成和工作原理
2)应用研究进展。数字全息技术作为一种新兴的测量技术，由于本身具有较为复杂的设备搭建、算法处理等流程，目前还有围绕它的大量的理论、实验研究进行[35]，主要包括颗粒全息噪声抑制和处理[36]、数字全息装置布置[37]、颗粒图像重建和信息提取算法[38]、实验应用验证[39]、重叠粒子处理[40]等。在应用方面，该技术主要被使用于获得流场中颗粒的粒径大小、三维位置等信息，研究领域包括喷雾液滴及气泡[41]、固体颗粒[42]、燃烧颗粒[43]、纳米颗粒[44]、气溶胶粒子[45]甚至是细胞、微生物等生物颗粒[46]。利用数字全息技术可以得到拍摄视野内整个流场中颗粒的大小、位置分布、形貌等信息。与PIV和PTV技术结合后的HDPIV/HDPTV技术可以进一步获得颗粒的三维速度，其应用也集中于气固两相流[47]、喷雾[48]、液滴气泡形成破碎[49]等研究，粒径测量可以达到纳米级别，速度测量也可以达到千米每秒以上。
3)数字全息技术优势在于:(1)直观观察，可以同时监控颗粒的动态;(2)测量量程大，可以根据需求自行设计;(3)可以针对整个颗粒场进行测量。劣势在于:(1)平台搭建复杂，降噪、图像重建算法都需要开发;(2)对使用者的光学基础要求较高;(3)花费较大。
2 结论
颗粒态物质的研究和检测在环境、能源、材料、化工等学科领域中有着重要意义，粒径作为颗粒的重要参数之一，显著影响到燃烧、分离、输送、大气传输等过程。因此，颗粒粒径检测技术也取得了迅速的发展和进步。将这些检测技术按照检测方式，分为采样法和非采样法，重点介绍了较为先进的非采样法技术，调研了研究进展、应用领域、优劣势等，总结如表2。
表2 颗粒粒径检测技术总结 下载原表
这些技术都是针对某些需求研发，每个技术的特点和优势不同，检测目标和和精度也都有所差距。激光相位多普勒和激光数字全息等技术，使用限值条件多，操作复杂，成本高，更多应用于实验室科学研究，这些仪器非常精密，但要承担一部分设备和算法的研发工作。而光学颗粒计数器、空气动力学粒径谱仪等仪器使用简单，操作方便，已经广泛应用于环境监测等领域。为一项研究或应用选择合适的测量系统，取决于待测样本的性质、应用环境、实际测量或实验室应用、精度要求以及价格。例如，在稀疏气固两相流单点的粒径和流场测量方面，激光相位多普勒技术是比较合适的。如果是整个流场的测量，则可以选择使用激光数字全息。空气动力学粒径谱仪、光学颗粒计数器适合于大气颗粒物的检测，激光粒度仪法在低浓度、大范围的颗粒粒径测量有优势，而超声法则更适合处理高浓度颗粒。
本文讨论的许多用于颗粒尺寸测量的技术将继续在诸多领域发挥日益重要的作用，包括燃烧、液滴和颗粒测量、喷嘴特性、粉末制造技术、工业过程控制、大气污染和环境监测。对于未来的发展方向，也可以分别对学术用途较多的方法和实际应用于工业过程的方法分别提出。对于科研使用粒度仪的发展在于精度的提升以及拓展应用，而实际应用中由于恶劣多尘的环境、不稳定的速度和不均匀的颗粒分布则更加复杂，一方面要探索实验室技术转化为可应用技术的方案，另一方面也要进一步注重智能化、简单化设计。
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